Der eigentliche Standort des Brüder Grimm Museums, das historische Palais Bellevue, ist derzeit geschlossen und wird denkmalgerecht saniert. Zur Museumsnacht 2011 ist das Museum in den temporären Schauräumen in der Friedrichstraße präsent.

Das 1959 von der Stadt Kassel und der Brüder Grimm-Gesellschaft gegründete Museum ist eine Institution mit internationalem Charakter. Die Sammlungen umfassen Dokumente zu Leben und Werk der Brüder Jacob und Wilhelm Grimm und ihrer weltweiten Ausstrahlung. Ein bedeutender Bestand ist dem Wirken des Malerbruders Ludwig Emil Grimm gewidmet, der sich als Zeichner und Radierer der Romantik einen Namen gemacht hat.

1714 ließ Landgraf Karl das Palais Bellevue ursprünglich als Sternwarte errichten. Der Entwurf wird Paul du Ry zugeschrieben. Es diente verschiedenen Mitgliedern der fürstlichen Familie als Wohnsitz. Kurzzeitig nutzte Jerome Bonaparte das Palais als königliche Residenz. Seit 1972 befindet sich das Brüder Grimm Museum im Palais Bellevue. Besonderes Highlight in der Sammlung sind die 2005 von der Unesco als Weltdokumentenerbe anerkannten original Handexemplare der Kinder- und Hausmärchen.